Repositorio UFRO · Omeka S

Catalytic wet peroxide oxidation of phenol over iron or copper oxide-supported allophane clay materials: Influence of catalyst SiO2/Al2O3 ratio

Primer Autor	Valange, Sabine
Co-autores	Garrido-Ramirez, Elizabeth G. Sivaiah, Matte V. Barrault, Joel Theng, Benny K. G. Soledad Ureta-Zanartu, Maria de la Luz Mora, Maria
Título	Catalytic wet peroxide oxidation of phenol over iron or copper oxide-supported allophane clay materials: Influence of catalyst SiO2/Al2O3 ratio
Editorial	ELSEVIER
Revista	MICROPOROUS AND MESOPOROUS MATERIALS
Lenguaje	en
Resumen	Allophane clay materials with SiO2/Al2O3 ratios of 1.0 (AlSi1) and 2.2 (AlSi2) were synthesized by a coprecipitation route and further impregnated with iron or copper species. The structure of the parent AlSi1 sample is similar to that of a typical Al-rich soil allophane, while the parent AlSi2 material resembles the structure of a hydrous feldspathoid with a large interspherule surface, thereby exhibiting a high surface area. The ability of the various iron or copper-based allophane samples to behave as efficient and stable catalysts in phenol oxidation using H2O2 was investigated in ambient conditions for the first time. Their structural and textural properties were determined by X-ray diffractometry, N-2 adsorption-desorption at 77 K, electrophoretic mobility measurements, infrared spectroscopy, transmission and scanning electron microscopy, as well as by thermo-gravimetric analysis. The catalytic activity of the iron or copper oxide-supported allophanes was markedly influenced by their SiO2/Al2O3 ratio and by their respective structure. The iron-based AlSi2 catalysts with tail-like structure and high surface area proved to be far more active than their corresponding AlSi1 counterparts. The highest catalytic efficiency in terms of total organic carbon abatement was obtained at 40 degrees C for the calcined iron oxide-supported AlSi2 allophane sample, for which very low leaching level of iron species was noticed (0.37 mg L-1). By contrast, large differences in terms of catalytic efficiency (conversion rates) and stability were observed for the copper-based counterparts, thereby indicating that the iron oxide-supported allophanes with a hydrous feldspathoid structure are highly active and stable in the catalytic wet peroxide oxidation of phenol. (c) 2012 Elsevier Inc. All rights reserved.#Se sintetizaron materiales de arcilla alófana con relaciones SiO2/Al2O3 de 1,0 (AlSi1) y 2,2 (AlSi2) mediante una ruta de coprecipitación y posteriormente se impregnaron con especies de hierro o cobre. La estructura de la muestra original AlSi1 es similar a la de una alófana de suelo rica en Al típica, mientras que el material original AlSi2 se asemeja a la estructura de un feldespatoide hidratado con una gran superficie interesferular, lo que le confiere una elevada área superficial. Por primera vez, se investigó la capacidad de las diversas muestras de alófana con base de hierro o cobre para actuar como catalizadores eficientes y estables en la oxidación de fenol utilizando H2O2 en condiciones ambientales. Sus propiedades estructurales y texturales se determinaron mediante difracción de rayos X, adsorción-desorción de N2 a 77 K, mediciones de movilidad electroforética, espectroscopia infrarroja, microscopía electrónica de transmisión y de barrido, así como mediante análisis termogravimétrico. La actividad catalítica de los alofanos soportados en óxido de hierro o cobre se vio marcadamente influenciada por su relación SiO2/Al2O3 y por su estructura respectiva. Los catalizadores AlSi2 a base de hierro con estructura en forma de cola y alta área superficial demostraron ser mucho más activos que sus contrapartes AlSi1 correspondientes. La mayor eficiencia catalítica en términos de reducción total de carbono orgánico se obtuvo a 40 °C para la muestra de alofano AlSi2 soportado en óxido de hierro calcinado, para la cual se observó un nivel de lixiviación muy bajo de especies de hierro (0,37 mg L-1). Por el contrario, se observaron grandes diferencias en términos de eficiencia catalítica (tasas de conversión) y estabilidad para las contrapartes a base de cobre, lo que indica que los alofanos soportados en óxido de hierro con una estructura feldespática hidratada son altamente activos y estables en la oxidación húmeda catalítica de peróxido de fenol. (c) 2012 Elsevier Inc. Todos los derechos reservados.
Tipo de Recurso	Artículo original
Description	This work was supported by a CONICYT Doctoral Scholarship as well as by a Scholarship for Implementation of Doctoral Theses 2010 (AT-24100139). MECESUP (Project FRO0601) and FONDECYT (Projects 11070241 and 1100476) are gratefully acknowledged for their financial support and for the research stay of E.G. Garrido-Ramirez at the University of Poitiers in 2011. Este trabajo fue financiado por una beca doctoral de CONICYT y por una beca para la realización de tesis doctorales 2010 (AT-24100139). Se agradece a MECESUP (Proyecto FRO0601) y a FONDECYT (Proyectos 11070241 y 1100476) su apoyo financiero y la estancia de investigación de E.G. Garrido-Ramírez en la Universidad de Poitiers en 2011.
doi	10.1016/j.micromeso.2012.06.038
Formato Recurso	pdf
Palabras Claves	Alofano Alofano soportado sobre óxido de hierro o cobre Oxidación catalítica húmeda con peróxido Fenol Allophane Iron or copper oxide-supported allophane Catalytic wet peroxide oxidation Phenol ALÓFANO SINTÉTICO ARCILLAS PILARIZADAS PARTÍCULA UNITARIA AL-FE ADSORCIÓN FOSFATO ARSENATO ELIMINACIÓN ZEOLITA OXALATO SYNTHETIC ALLOPHANE PILLARED CLAYS UNIT PARTICLE AL-FE ADSORPTION PHOSPHATE ARSENATE REMOVAL ZEOLITE OXALATE
Ubicación del archivo	http://dx.doi.org/10.1016/j.micromeso.2012.06.038
Materias	Alofano Alofano soportado sobre óxido de hierro o cobre Oxidación catalítica húmeda con peróxido Fenol Allophane Iron or copper oxide-supported allophane Catalytic wet peroxide oxidation Phenol ALÓFANO SINTÉTICO ARCILLAS PILARIZADAS PARTÍCULA UNITARIA AL-FE ADSORCIÓN FOSFATO ARSENATO ELIMINACIÓN ZEOLITA OXALATO SYNTHETIC ALLOPHANE PILLARED CLAYS UNIT PARTICLE AL-FE ADSORPTION PHOSPHATE ARSENATE REMOVAL ZEOLITE OXALATE
Título de la cita (Recomendado-único)	Catalytic wet peroxide oxidation of phenol over iron or copper oxide-supported allophane clay materials: Influence of catalyst SiO2/Al2O3 ratio
Revista/Libro	MICROPOROUS AND MESOPOROUS MATERIALS
Editorial	ELSEVIER
Tipo de ruta	hibrida#verde
Access Rights	restringido
Derechos de acceso	restringido
Idioma	en
Identificador del recurso (Mandatado-único)	Artículo original
Versión del recurso (Recomendado-único)	versión publicada
Referencia del Financiador (Mandatado si es aplicable-repetible)	ANID CONICYT Doctoral Scholarship#Scholarship for Implementation of Doctoral Theses AT-24100139#MECESUP FRO0601#ANID CONICYT FONDECYT 11070241#ANID CONICYT FONDECYT 1100476
ISSN	1387-1811
Página de inicio (Recomendado-único)	189
Página final (Recomendado-único)	198
Categoría WOS	Chemistry, Applied Chemistry, Physical Nanoscience & Nanotechnology Materials Science, Multidisciplinary Química Aplicada Química Física Nanociencia y Nanotecnología Ciencia de los Materiales Multidisciplinaria
Formato	pdf
Id de Web of Science	WOS:000308284800026